Præst, biskop, beatus
Efter et besøg hjemme i København rejste Niels Steensen til udlandet igen i september 1664, først til Paris, og derefter til Firenze. Vi ved at han diskuterede religion med en jesuit i Köln. I Paris besøgte han Hedvig Margarete von Rantzau, en dansk adelskvinde, som havde konvereret til katolicismen og var blevet nonne. Vi ved, at Niels Steensen også diskuterede troen med Melchisédech Thévenot’s meget fromme kusine, Marie Perriquet. En Kristi Legemsprocession i Livorno gjorde et stort indtryk på ham. Men den største påvirkning kom fra hans samtaler med gode katolske venner i Firenze, især med søster Maria Flavia fra Annalena-klosteret og med hustruen til Lucca’s ambassadør i Firenze, Lavinia Arnolfini. Langsomt nærmede Niels Steensen sig den katolske tro.
I 1667 konverterede han. Samme år tog han imod en indbydelse til at vende hjem til København til en stilling som kongelig anatom. Samtaler om tro med gamle venner i Holland, og skuffelser i København gjorde at Niels Steensen tog tilbage til Firenze i den hensigt at vie sit liv til at føre andre til Den katolske Kirke.
I 1675 blev han præsteviet. Greven af Braunschweig i Hannover, der selv var konvertit, bad om og fik udvirket, at Niels Stensen blev udnævnt til apostolsk vikar for den katolske diaspora i Nordtyskland og Danmark. I 1677 blev Niels Stensen bispeviet i Rom, og rejste til Hannover. I 1679 døde greven, og Stensen forlod Hannover og blev hjælpebiskop i Münster.
I de sidste år af sit liv tjente Niels Stensen som biskop og præst i Münster, Hamburg og Schwerin. Han udviste eksemplarisk integritet, selvopofrelse og tjeneste. Han gav gavmildt husly og økonomisk støtte til konvertitter, der var blevet forstødt af deres familier. Han døde d.25.November 1686 efter korts tids sygdom, sandsynligvis af nyresten.
Niels Stensen ligger begravet i San Lorenzo kirke i Firenze. Processen for hans saligkåring blev indledt i 1975. Han blev saligkåret af Den hellige Johannes Paul II d.23. Oktober 1988. I Danmark og i de tyske bispedømmer Hamburg, Hildesheim, Münster, Osnabrück og Paderborn bliver han fejret d.25. November; i Italien (Livorno, Firenze) fejres han d. 5. December.